Historique du nom: Terra de Crule (1083, Cartulaire de Noyers, charte 106), Terra de Crule (1087, Cartulaire de Noyers, charte 143), Terra de Crulliaco (1130, Cartulaire de Noyers, charte 471), Le Grand-Croulay (1689, Archives 37, C600), Le Croulay (1765, Carte de Cassini), Le Croulay (1820, Carte de l'état-major), Le Croulay (1831, 1967, Cadastre A1), Le Croulay (2013, Carte IGN).
Ce fief relevait de L'Île-Bouchard à foi et hommage plain. Vers le milieu du XIe siècle, il fut donné à l'abbaye de Noyers par le nommé Effroy Capitherius et passa ensuite aux mains des seigneurs de L'Île-Bouchard, puis à la famille du Pont. En 1689, il appartenait à Jean du Genest, écuyer, qui comparut, le 26 février, au ban de la noblesse du bailliage de Chinon. Il existait sur ce fief un couvent de Cordeliers, que l'on supprima peu de temps avant la Révolution. Les cens et rentes appartenant aux religieux furent donnés aux Cordeliers de L'Île-Bouchard. N. Poirier des Bournais acheta, moyennant une rente, les terrains et les bâtiments. En 1791, l'habitation claustrale et l'église était en ruines. Dans une grotte, près du Croulay, se trouve une source d'eau ferrugineuse.
En 1922, Le Croulay appartenait à Camille Thibault qui y mourut le 6 octobre, âgé de 78 ans.
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